前言
水体富营养化作为一个全性的环境题，引起了社会各界的高度关注。这些题的背后，城市污水、雨水径流等外源磷流入被认为是水体富营养化频发的主要原因之一。近年来，有关部门和机构加大了外源磷输入控制力度，取得了一定成效，有效减少了外源磷排放。但水体富营养化题依然十分突出，水中内源磷释放持续影响水体生态系统。
实验材料
实验材料本研究使用的沉积物自然干燥、研磨并过100目筛进行沉积物培养模拟实验。
实验中使用的分析试剂包括MgOH2、FeCl36H2O、NaOH、KH2PO4。水合氢氧化锆薄膜扩散梯度装置。
材料制备和表征
将1000gFeCl36H2O放入500mL锥形瓶中，倒入200mL去离子水溶解，然后称取5000gMgOH2，加入到锥形瓶中，在振荡器中以150rpm摇动。
24小时后，将固体离心分离成液体，用去离子水洗涤5次，在60下干燥，粉碎，包装，使用。该物质被标记为Fe-MgOH2。
通过X射线衍射对Fe-MgOH2和MgOH2的晶相进行了表征。
采用X射线光电子能谱对Fe-MgOH2和吸磷前后的MgOH2进行表征，并用峰分离软件XPSPeak41对所有XPS谱图进行分析。
吸附实验本研究采用间歇吸附实验来评价Fe-MgOH2和MgOH2对磷酸盐的吸附性能。
将100mgFe-MgOH2和250mgMgOH2添加到50mL锥形瓶中，然后将25mL磷溶液添加到锥形瓶中。
吸附实验中使用的磷溶液是通过稀释磷储备溶液得到的。阴阳离子共存影响及溶液pH值影响实验中，初始磷浓度为20mg/L；
动力学实验中磷溶液初始浓度为10mg/L，Fe-MgOH2和MgOH2吸附等温实验中磷溶液初始浓度分别为540mg/L和125mg/L。
在溶液pH值影响的实验中，溶液的初始pH值分别为5、6、7、8、9、10和11，而在其他吸附实验中，溶液的初始pH值分别为5、6、7、8、9、10和11。是7。
动力学实验中，材料与磷酸盐溶液的反应时间分别为30min、45min、1h、2h、4h、6h、8h、16h和24h。
在阴离子和阳离子共存影响的实验中，将NaCl、KCl、CaCl2、MgCl2、NaHCO3、Na2SO4和磷溶液以2mmol/L的药剂浓度共存。最后，测定吸附实验中获得的上清液的浓度。
通过沉积物培育实验，研究了MgOH2和Fe-MgOH2的覆盖和添加对沉积物中磷释放的影响。
首先，使用培养装置准备10根直径为10cm、体积为18L的玻璃柱。在每个培养装置中填充均匀混合的预干燥泥，厚度为6厘米。然后，使用MgOH2和Fe-MgOH2在每个沉积培养单元中进行以下处理。
对照组不添加任何成分；
直接称取5gMgOH2覆盖沉积物-水界面。
称取5gMgOH2并与沉淀物充分混合。
称取5gFe-MgOH2，并将其覆盖在沉积物-水界面上方。
称取5gFe-MgOH2并与沉淀物充分混合。沉淀合成完成后，将制备好的脱氧水引入培养装置中，直至脱氧水到达瓶口。
在橡胶塞密封处涂抹凡士林，并将每种培养基置于低氧环境中孵育。分别使用便携式pH计和便携式DO计定期监测塔顶水的pH值和溶解氧浓度。
同时对上覆水体进行取样，测定上覆水中溶解的活性磷浓度。测量后，必须补充脱氧水，使培养装置上方的水恢复到原来的水平。
当沉积物培养进行272天时，使用氧化锆膜扩散梯度装置在沉积物上部的垂直截面中分析DGT有效磷和铁的浓度。
将ZrO-ChelexDGT探针插入沉积物中并静置24小时，然后取出。使用陶瓷刀片将ZrO-Chelex凝胶以2毫米的间隔切成薄片，放入提取溶液中，反应16小时以提取铁。
16小时后，将凝胶片浸泡在去离子水中2小时以除去残留的铁提取液。洗涤后将凝胶片放入磷提取液中反应24小时提取磷，最终得到磷和铁的同步扩散变化。
孵化实验结束后，采用虹吸法除去顶部积水，回收覆盖材料层，分层回收沉积物，然后测定沉积物和覆盖材料层中五种磷的浓度使用测量方法。连续萃取法。
具体采用046mol/LNaCl提取磷。
要提取磷，请使用O11mol/LNa2S2O4/NaHCO3。
用O1mol/LNaOH萃取并使用O5mol/LHCl和残余磷。
结果与讨论
MgOH2和Fe-MgOH2的特性图2-1显示了MgOH2和Fe-MgOH2的XRD图谱。
图2-1a，X射线衍射峰出现在2为185、328、379、508、586、621、682、720和812处，这与XRD标准一致镁。氢氧化物晶体光谱[74-77]的特征峰完全一致，表明该物质为MgOH2。
如图2-1b所示，在制备的Fe-MgOH2谱图中，氢出现在2为185、328、379、508、586、621、682、720和812处。氧化镁上的峰；
碳酸盐菱铁矿的特征峰也出现在2为109、220、339、450和603处。这些结果表明Fe-MgOH2主要由氢氧化镁和碳酸镁铁组成。
MgOH2和Fe-MgOH2对磷酸盐的吸附行为及吸附机理图2-2为MgOH2和Fe-MgOH2吸附磷酸盐的动力学曲线。
从图中可以看出，在吸附水中磷酸盐时，MgOH2和Fe-MgOH2的初始吸附速率较快，1小时内即可获得较高的吸附量，吸附量分别为029mg/g和159mg/g。毫克/克。每个。
随着吸附时间逐渐增加，材料的吸附速度减慢，24小时后，MgOH2和Fe-MgOH2吸附到水中的磷酸盐量分别为036mg/g和207mg/g。
可以看出，Fe-MgOH2对磷酸盐的吸附能力总体上高于MgOH2。
计算结果，MgOH2和Fe-MgOH2在1小时内的磷酸盐吸附速率分别为0007和0123mg/gmin，表明Fe-MgOH2初始阶段的磷酸盐吸附速率远快于Fe-MgOH2。氢氧化镁2。Fe-MgOH2对磷酸盐的吸附能力比MgOH2快。
为了了解MgOH2和Fe-MgOH2吸附磷酸盐的机理和吸附速率，使用三个模型来拟合动力学数据。
以下公式分别代表伪一级PFO、伪二级PSO和Elovich动力学模型。
其中，Qt和Qe分别为反应时间为0和t时磷酸盐的吸附量，K1为PFO吸附速率常数，K2为PSO吸附速率常数，a为初始吸附速率，b为初始吸附速率。反应时间。化学吸附表面覆盖度和解吸常数与活化能有关。
拟合结果如表2-1所示。
PSO模型较好地拟合了MgOH2吸附磷酸盐的动力学数据，而Elovich模型较好地拟合了Fe-MgOH2吸附磷酸盐的数据。
这表明MgOH2和Fe-MgOH2从水中吸附磷酸盐涉及一个化学吸附过程。图2-3显示了Fe-MgOH2和MgOH2对水中磷酸盐的等温吸附线。
以MgOH2为例，随着平衡浓度从001mg/L增加到198mg/L，MgOH2对磷酸盐的单位吸附容量从01mg/g增加到04mg/g，并且随着平衡浓度进一步从198mg/L增加到199mg/L，单位吸附量也增加。低于05mg/g，MgOH2上的磷酸盐吸附趋于饱和。
对于Fe-MgOH2，随着平衡浓度从028mg/L增加到2639mg/L，Fe-MgOH2对磷酸盐的单位吸附容量从118mg/g增加到34mg/g。
这些结果表明，MgOH2和Fe-MgOH2都能有效吸附水中的磷酸盐，但Fe-MgOH2对磷酸盐的吸附能力远高于MgOH2对磷酸盐的吸附能力，这与动力学吸附实验的结果一致。
MgOH2和Fe-MgOH2吸附磷酸盐的等温线数据使用以下公式拟合到三个参数模型Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevich
其中，QEQ是指对磷酸盐的吸附容量，CEQ是指水中磷酸盐的浓度，Qmax是吸附剂对磷酸盐的最大单位吸附容量，KL是Langmuir等温吸附常数，KFR是相关的pro值Intrich等温吸附常数，1/n是与吸附强度有关的Freundrich常数；
QDR为根据模型确定的磷的最大单位吸附容量，等于RTln1+1/ce，T为反应温度，R为常数[8314J-1]，ce为磷的平衡浓度。
拟合结果如表2-2所示。
与模型相比，MgOH2的吸附等温线数据与Dubinin-Radushkevich模型更加一致，Langmuir和Freundlich的R2仅为0903和0948，但Fe-MgOH2的吸附等温线数据与Freundlich模型更加一致模型。比Langmuir和D-R模型。
另外，根据表2-2中的Langmuir模型计算，MgOH2和Fe-MgOH2的最大吸附容量分别为046和318mg/g。
显然，Fe-MgOH2的最大单位吸附容量远大于MgOH2，这表明Fe-MgOH2对磷酸盐的吸附容量远高于MgOH2对磷酸盐的吸附容量，这使得使用FeCl36H2O表现出来。对MgOH2进行改性可以大大提高固体材料对磷酸盐的吸附能力。
用Freundlich模型计算的1/n值均在0到1之间，表明吸附行为为优先吸附。为了研究MgOH2和Fe-MgOH2对磷酸盐的吸附机理，对磷酸盐吸附前后的MgOH2和Fe-MgOH2材料进行XPS分析，分析结果如图2-4所示。
图2-4a中的全扫描光谱显示磷酸盐吸附前MgOH2中存在Mg、O和C元素。
图2-4b中Fe-MgOH2的全扫描谱显示，Fe-MgOH2不仅含有Mg、O、C元素，还含有Fe元素。此外，磷吸收后成功负载到MgOH2和Fe-MgOH2表面上。
磷酸盐负载到Fe-MgOH2后，Fe2p的结合能发生变化，结果如图2-4c和2-4d所示。
在吸附Fe-MgOH2磷酸盐之前，Fe2p3/2和Fe2p1/2的XPS峰分别为71266和72570eV，但在吸附磷酸盐之后，两个峰略有移动。这表明Fe与水中的磷酸盐相互作用，分别形成Fe-OP内部络合物。
从图2-4e和2-4f中可以看出，当磷酸盐负载在Fe-MgOH2表面上时，Mg1s的结合能没有显着变化，这似乎是因为磷酸盐主要吸附在Fe-MgOH2上。
铁-M
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